异质结构提高碳化钼电解水催化性能

碳化钼(Mo2C)是过渡金属钼的一种典型化合物,其因有类似于铂的电子结构,而在电解水催化领域备受关注。不过,钼的未被占据的d轨道使得Mo-H键较强,而不利于Mo2C表面的氢脱附,这使它的催化性能不及贵金属的析氢催化剂。除此之外,Mo2C在析氧条件下还不稳定,极易氧化形成氧化物或氢氧化物并进一步溶解在电解液中。上述的种种因素,导致钼碳化物电解水催化剂在实际应用领域受到了限制。

异质结构提高碳化钼电解水催化性能图片

为了解决上述的问题,吉林大学李楠教授团队采用了构建钴/碳化钼(Co/Mo2C)异质结构的方式来提高Mo2C的电解水催化性能。研究表明,在Co/Mo2C异质结构中,钴的多余电子可以通过界面向碳化钼转移,填充钼的反键轨道,减弱Mo-H键,利于表面吸附氢的脱附,从而提升析氢催化性能。此外,钴还可以通过一种“自牺牲”的方法来保护Mo2C在析氧条件下不被氧化。该催化剂的详细实验现象如下:

结构表征证明了合成的催化剂的晶粒尺寸约为5-20nm,有碳化钼/钴相伴生的异质结构,松散多孔,能增加与电解液的接触面积。

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析氢测试发现,在1 M KOH中该催化剂表现出优异的催化性能。在达到10 mA/cm2的电流密度时,该催化剂所需过电位仅为98 mV,超过了大部分已有的Mo2C催化剂,并在48小时内表现出良好的稳定性。

析氧测试发现,在1 M KOH中该催化剂表现出良好的析氧性能。在达到10 mA/cm2的电流密度时,该催化剂所需过电位仅为254 mV,并具有良好的稳定性。此外,样品中的钴已经被完全氧化为羟基氧化钴而碳化钼却未被氧化,则说明钴通过“自牺牲”的方法来防止碳化钼被氧化。

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