Mo2C-MoO2异质结构提高产氨速率

近期,清华大学材料学院吕瑞涛研究组和清华大学深圳国际研究生院李佳研究组一起介绍了碳化二钼-二氧化钼(Mo2C-MoO2)异质结构量子点高效电催化氮还原产氨的最新研究结果。Mo2C-MoO2@RGO作为电催化氮还原反应(NRR)催化剂之所以能展现出良好的综合性能,主要是因为量子点的尺寸效应和Mo2C-MoO2异质结构的协同效应。

Mo2C-MoO2异质结构提高产氨速率图片

随着“碳达峰,碳中和”目标的提出,开发绿色环保的合成氨方法对于节能减排意义重大。目前,工业上合成氨的方法主要是Haber-Bosch工艺,但该技术通常需要在高温高压下进行,所以能量消耗巨大以及温室气体排放较多。相比Haber-Bosch法,NRR产氨技术虽然条件更为温和及环保,但是由于氮气的吸附和活化极为困难,且存在析氢反应(HER)作为主要的竞争反应,NRR电催化剂的产氨速率和法拉第效率都相对较低。

为了解决上述的问题,研究者构建了还原氧化石墨烯(RGO)负载的Mo2C-MoO2异质结构量子点(Mo2C-MoO2@RGO),其有望同时提升法拉第效率和产氨速率,从而综合提高电催化NRR性能。

研究表明,Mo2C-MoO2异质结构可以发挥两者之间的协同效应,抑制HER竞争反应的同时促进N2的吸附和活化。RGO可以充分发挥载体效应,充分分散催化剂,同时促进电荷转移,提升催化剂导电性。因此,Mo2C-MoO2@RGO展现出了良好的NRR综合性能。

Mo2C-MoO2@RGO催化剂主要是通过水热和煅烧两步法来制备的。通过改变水热制备过程中(NH4)6Mo7O24ž4H2O和GO的比例可以调控催化剂的尺寸,当(NH4)6Mo7O24ž4H2O和GO的比例为5/1可以得到量子点尺寸的催化剂。通过改变煅烧温度可以调控量子点催化剂的成分:不经煅烧处理的催化剂物相为MoO2,750℃煅烧处理可以得到Mo2C-MoO2异质结构,900℃煅烧处理所得催化剂物相为Mo2C。因此,通过调控实验参数就可以得到Mo2C-MoO2异质结构量子点。

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该研究成果以“Mo2C-MoO2 Heterostructure Quantum Dots for Enhanced Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia”为题发表在国际期刊ACS Nano上。

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